グレートピレニーズは、基本的に高い能力と忠誠心を持った犬種です。
知らない人や犬に対しては警戒心を怠ることなく、家族に忠誠を尽くします。
ただ、信用できない飼い主と判断されると自分が優位にたとうと威圧的な態度にでることも。家族間でも関係構築はとても大切です。
普段は非常に穏やかな性格で、マナーも良いほう。家族や子供たちともとても寛容的にせっするのですが、刺激を与えたり挑発してはいけません。
また、とても独立心が高く頑固な一面を持った犬種でもあります。自由にさせてしまうと、どこかに行ってしまうこともあるので、注意が必要です。